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解除小天才电话手表APP的绑定，可以按照以下步骤操作。

1、打开与手表关联的家长APP。

2、在APP的底部菜单栏中点击“更多”选项。

3、进入绑定界面，找到需要解除绑定的手表信息。

4、点击手表信息，进入详情页面。

5、在详情页面中，点击“解除绑定”按钮，可能需要输入手表的验证码或进行其他验证操作。

6、确认解除绑定后，即可完成操作。

具体的操作步骤可能会因为APP版本不同而略有差异，如果在操作过程中遇到问题，建议查看APP内的帮助文档或者联系小天才的客服人员寻求帮助。